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赵勇课题组与田亚杰博士合作在Angew. Chem. Int. Ed.报道分子筛催化新进展

来源: 亚博yabovip88    日期:2021-08-06   浏览次数:

近期,赵勇课题组与化学化工学院田亚杰博士、天津大学化工学院刘国柱教授合作,在分子筛催化领域取得新进展,相关成果以"Template Guiding for Encapsulation of Uniformly Subnanometric Platinum Clusters in Beta–Zeolites Enabling High Catalytic Activity and Stability"为题,在国际化学顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上发表(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202108059)。

亚纳米金属团簇因其表面原子的配位不饱和特性而表现出独特、优异的催化性能,在水气变换、烷烃脱氢和选择性加氢反应等反应中具有重要的应用。然而,在苛刻的合成或反应条件下,由于金属亚纳米团簇具有较高的表面自由能,往往会发生严重的聚集,降低其催化活性和选择性。研究表明,将金属纳米颗粒封装在分子筛中,通过加强金属与载体间相互作用,结合分子筛孔道的空间限域效应,可实现亚纳米金属在分子筛中的稳定存在。但现阶段,实现分子筛宽硅铝比(Si/Al)条件下,封装高分散金属催化剂的高效可控制备,仍然是制约其工业应用的重要科学问题之一。

图 1. 分子筛封装金属合成策略示意图


本研究报道了一种利用模板剂诱导途径合成beta分子筛(BEA-type)封装高分散贵金属(Pt)的策略。如图1所示,将水热合成的beta分子筛使用酸洗去除部分模板剂。随即采用离子交换法,利用beta分子筛中孔道内TEA+分子与金属离子(PtCl62-)的静电结合作用,将金属纳米颗粒区域选择性封装于分子筛孔道交叉处。通过后续热处理过程,在宽硅铝比范围下(Si/Al=15~200),制备出了具有高分散金属特性的beta分子筛封装金属催化剂。其在酚类化合物的加氢脱氧反应表现出优异的催化活性和选择性。相比于传统合成策略,此项研究成果提供了一种宽硅铝比条件下的分子筛封装金属催化剂合成的新思路(Angewandte Chemie International Edition 2021, DOI: 10.1002/anie.202108059)。

河南大学赵勇教授和天津大学刘国柱教授为论文共同通讯作者,化学化工学院田亚杰博士为论文第一作者。该工作得到了国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学的大力支持。


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